Sin embargo, continuó una temporada más a préstamo en Liverpool, donde en la temporada 1986-87 fue el segundo goleador de la First League en la que Liverpool quedó en el segundo lugar, por bajo del Everton, y perdió la final de la Copa de la Liga ante el Arsenal. Después hubo rumores de que podía jugar en Australia o Sudáfrica mientras se dedicaba a ser un embajador de la Premier League inglesa. En el mismo día que se convirtió oficialmente en un jugador del Manchester City, Atlético tuvo un partido por las clasificatorias para la Europa League ante el Strømsgodset IF, donde un grupo de aficionados colchoneros sostuvieron una bandera que decía «Agüero, muérete» como una reacción a la venta del delantero al City luego de que el haya manifestado su deseo de ser transferido del club pocas semanas después de pedir la resolución de su contrato. Es que, después de Boca, solo restaba la visita a Rosario Central y Sergio, de no ser convocado al Mundial, era un candidato firme para representar a la Argentina en el Torneo Esperanzas de Toulon, lo que le impediría estar presente en la última fecha.
No sería hasta la novena fecha que lograría marcar su primer gol en México: fue en un triunfo 2-1 de su equipo frente al León, donde el tucumano marcó el empate transitorio apenas tres minutos después de haber ingresado desde el banco de los suplentes. Por la fecha 17 del Torneo Clausura, ante Olimpo en Bahía Blanca, Agüero recibió su quinta amonestación. Más tarde fue premiado con el Jugador del Mes por enero, ganando el premio por quinta vez en su carrera. También anotaría goles ante importantes rivales como Real Madrid, Sevilla, Valencia y Villareal para lograr que el Atlético termine cuarto en la liga y se clasificara a la Champions League por primera vez en diez años. También el Kun lideró al Atleti a alcanzar la final de la Copa del Rey, a pesar de que esta vez no fueron victoriosos, perdiendo ante el Sevilla en el Camp Nou el 19 de mayo. Dos días después de la final de la Liga de Campeones, el Fútbol Club Barcelona confirmó oficialmente en sus redes sociales la incorporación de Agüero, sellando su retorno a la liga española después de 10 años en el fútbol inglés.
Fue internacional absoluto con la selección española durante 11 años (2003-2014), totalizando 114 internacionalidades y 16 goles. El 3 de octubre, anotó cinco goles contra el Newcastle para remontar una victoria por 6 a 1, una marca que solo habían conseguido Andy Cole, Alan Shearer, Jermain Defoe y Dimitar Berbatov en un juego de Premier League. El 28 de julio del 2011, el Manchester City confirmó que Sergio Agüero había firmado un contrato por cinco años, por un precio de 35 millones de euros. En la década de los años 1970 ganó un total de cinco ligas, y en el año 1978 llegó hasta la final de la Copa de Europa -actual Liga de Campeones-, siendo el único club de Bélgica que ha podido lograrlo y en la que es su mejor participación histórica. En Países Bajos, siendo el más joven de la campaña (un año menor que Lionel Messi, el siguiente en la lista), tuvo una participación secundaria. Con 15 años, 1 mes y 3 días, Agüero se convirtió en el jugador más joven en debutar en la Primera División Argentina, batiendo el récord impuesto por Diego Armando Maradona treinta años antes.
El 14 de abril, anotó dos goles ante una victoria 6 a 1 ante el Norwich City, superando la barra de los 20 goles en la Premier League en tan solo su primera temporada. Con tan solo dos años en Primera División, Arsenal comenzaba a dar sus primeros pasos a nivel continental. Previo a eso, hasta 1961, los entrenamientos se realizaban en el antiguo Arsenal Stadium. ↑ «Continental Cup: Manchester City beat Arsenal to win first trophy». El 4 de mayo, Agüero fue nombrado el Jugador del Manchester City del Año. Sergio siempre ha demostrado una fidelidad notable a su club de origen, el Club Atlético Independiente del cual es hincha. El 23 de octubre, Agüero participó en su primer derbi de Mánchester, donde anotó un gol tras un centro de Mikah Richards, finalizando el partido en una histórica goleada por 6 a 1 del City al United. Su debut con el primer equipo se produjo el 1 de enero de 1940, en un encuentro contra el Crewe Alexandra en el que anotó un gol a los dos minutos del comienzo y el cual terminó con un resultado de siete tantos a tres favorable a su equipo.